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廈大Angew：Bi團(tuán)簇和Bi2O2CO3納米片復(fù)合材料助力CO2還原為甲酸鹽

作為最有前景的CO₂利用途徑之一，由可再生電力驅(qū)動(dòng)的CO₂還原為甲酸將有助于實(shí)現(xiàn)碳中和。當(dāng)前的催化劑在高選擇性下具有有限的活性和穩(wěn)定性，并且活性位點(diǎn)的性質(zhì)不明確。

基于此，廈門大學(xué)王野教授和謝順吉教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種強(qiáng)大的Bi₂S₃衍生催化劑，電流密度為2.0 A cm^-2，在-0.95V vs. RHE下的甲酸鹽法拉第效率為93%。

甲酸鹽的能量轉(zhuǎn)換效率和單程產(chǎn)率分別達(dá)到80%和67%，在工業(yè)相關(guān)電流密度下，耐久性達(dá)到100 h，并已連續(xù)生產(chǎn)出濃度為3.5 mol L^-1的純甲酸。

作者選擇了三個(gè)模型表面，即Bi（111）、Bi₂O₂CO₃（001）和Bi⁰團(tuán)簇修飾的Bi₂O₂CO₃（Bi₃/Bi₂O₂CO₃）表面進(jìn)行DFT計(jì)算。電荷分析表明，Bi（111）和Bi₂O₂CO₃（001）表面上的Bi原子電荷分別接近0和+1.32。

Bi團(tuán)簇對(duì)Bi₂O₂CO₃表面的修飾顯著改變了電荷分布；Bi團(tuán)簇上頂部Bi原子的Bader電荷為+0.12，Bi₂O₂CO₃上與Bi簇相鄰的界面Bi原子失去了對(duì)電子的一些控制，并顯示出約+1.55的更正電荷。

在CO₂RR轉(zhuǎn)化為甲酸鹽中，CO₂首先吸附在催化劑表面上，然后通過接受電子和質(zhì)子還原為甲酸中間體（HCOO*），隨后進(jìn)行還原和解吸以形成甲酸或甲酸鹽。在Bi（111）表面上，CO₂吸附的優(yōu)化顯示CO₂的吸附非常弱，CO₂與Bi（111）表面之間的距離為3.70 ?。吸熱性表明，CO₂活化和HCOO*形成是金屬Bi表面上緩慢的步驟。在Bi₂O₂CO₃（001）表面上，CO₂與帶正電的表面Bi原子之間存在強(qiáng)相互作用。

CO₂的更強(qiáng)吸附使得在Bi₂O₂CO₃表面上形成*CO₂和HCOO*是放熱的，但隨后的HCOO*氫化和*HCOOH解吸變得困難。計(jì)算表明，無論是單獨(dú)的金屬Bi還是單獨(dú)的Bi₂O₂CO₃都不利于甲酸的形成。

A Nanocomposite of Bi Clusters and Bi₂O₂CO₃ Sheets for Highly Efficient Electrocatalytic Reduction of CO₂ to Formate. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202214959.

https://doi.org/10.1002/anie.202214959.

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