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?Carbon Energy: 調(diào)節(jié)pH值，“開關(guān)”Pd/CNS催化HCOOH和H2O2產(chǎn)生H2和O2

水化學(xué)水分解是一種綠色便捷的產(chǎn)生H₂和O₂的方法，但是仍缺乏理想的電催化劑，以及使用膜從O₂中分離出H₂也較為困難。因此，有必要去探索有效和經(jīng)濟(jì)的方法來進(jìn)行產(chǎn)H₂和O₂。

近日，三峽大學(xué)劉湘和法國(guó)波爾多第一大學(xué)Didier Astruc等通過將超細(xì)Pd納米顆粒(NPs)固定在碳納米球(CNS)表面上來設(shè)計(jì)和合成有效的Pd/碳納米球(CNS)納米催化劑，用于從HCOOH脫氫選擇性生成H₂以及分解H₂O₂產(chǎn)O₂。

最佳的Pd/CNS-800催化劑對(duì)于催化HCOOH和H₂O₂分別產(chǎn)氫和產(chǎn)氧具有優(yōu)異的活性，產(chǎn)氫和產(chǎn)氧速率分別為2478 mol_H2mol_Pd^-1?h^-1和993 mol_H2mol_Pd^-1?h^-1。一些列表征結(jié)果證明，CNS-800中的石墨化碳或氮是Pd原子的電子供體，增加了它的表面電子密度，促進(jìn)了HCOOH脫氫過程中C-H鍵的斷裂。

Pd/CNS-800催化HCOOH脫氫的機(jī)理為：HCOOH分子被吸附在Pd/CNS-800的Pd NP表面上并質(zhì)子化并形成Pd-H鍵；隨后，β-氫化物消除配位甲酸鹽產(chǎn)生CO₂*；最后，通過還原消除Pd NP表面上的兩個(gè)H*以釋放H₂。此外，為了避免長(zhǎng)期儲(chǔ)存和運(yùn)輸H₂氣體過程中的安全風(fēng)險(xiǎn)和高成本，通過pH調(diào)節(jié)，在Pd/CNS-800催化劑上HCOOH脫氫產(chǎn)生的H₂成功地“打開”和“關(guān)閉”。

具體而言，加入NaOH后，由于FA轉(zhuǎn)化為SF，H₂生成立即中止。然后，加入H₂SO₄溶液，通過FA重建重新激活H₂生成。這種新型高效的納米催化劑不僅為HCOOH和H₂O₂分別作為燃料電池經(jīng)濟(jì)安全的H₂和O₂載體提供了新的應(yīng)用途徑，而且促進(jìn)了具有“開關(guān)”作用催化劑的發(fā)展。

“On-off” switch for H₂and O₂generation from HCOOH resp. H₂O₂. Carbon Energy, 2022. DOI: 10.1002/cey2.269

原創(chuàng)文章，作者：華算老司機(jī)，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2022/11/13/fbde163cdb/

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