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陳晨/吳雪巖Nature子刊：促進(jìn)中性水分解產(chǎn)氫，界面水不可忽視！

中性條件下的電化學(xué)水分解預(yù)計(jì)將在“綠色氫經(jīng)濟(jì)”的長(zhǎng)期發(fā)展中發(fā)揮重要作用。然而，作為水分解系統(tǒng)的中心組分，析氫反應(yīng)電催化劑盡管在中性和堿性條件下析氫反應(yīng)經(jīng)歷了相同的反應(yīng)路徑，但在中性介質(zhì)中的表現(xiàn)通常不如在堿性介質(zhì)中有效。對(duì)于中性和堿性HER，H₂O是質(zhì)子的主要來源，隨著pH值的增加，界面處氫鍵水層的靈活性降低，這阻礙了中間體穿透界面水層擴(kuò)散到溶液中，從而抑制了表面活性位點(diǎn)的再生；在堿性介質(zhì)中，非特異性吸附的OH^–可以促進(jìn)中間體通過界面水層，然而在中性介質(zhì)中OH^–幾乎不存在，因此中間體很難擴(kuò)散到整體溶液中。

為了驗(yàn)證界面水在中性HER中的關(guān)鍵作用，清華大學(xué)陳晨和新疆大學(xué)吳雪巖等運(yùn)用密度函數(shù)理論(DFT)計(jì)算來評(píng)估使用RuNC作為界面水研究平臺(tái)的合理性，并進(jìn)行從頭算分子動(dòng)力學(xué)(AIMD)計(jì)算來評(píng)估使用RuSe_x來調(diào)節(jié)界面水的可行性。研究發(fā)現(xiàn)，在中性介質(zhì)中，界面水分子通過比酸性介質(zhì)和堿性介質(zhì)中更多的氫鍵相互連接，從而抑制了電極/電解質(zhì)界面上H₂O*/OH*的遷移；RuSe_x可以通過界面區(qū)域的無序氫鍵網(wǎng)絡(luò)加速H₂O*/OH*運(yùn)輸，從而增加RuNC附近的可用H₂O*的數(shù)量，增強(qiáng)中性HER的活性。

優(yōu)化后的催化劑RuSe_x-RuNC可以在低至29 mV的過電位下提供10 mA cm^-2的電流密度；用RuSe_x-RuNC組裝的中性水電解裝置在10 mA cm^-2的電流密度下僅需1.86 V的電池電壓，并在100 mA cm^-2的較大電流密度下連續(xù)運(yùn)行40 h而沒有發(fā)生明顯的性能下降，性能遠(yuǎn)優(yōu)于基準(zhǔn)商業(yè)Pt/C+Ir/C基MEA?？偟膩碚f，該項(xiàng)工作闡明了如何協(xié)同單原子和團(tuán)簇化合物在分子水平上促進(jìn)界面電催化，這為設(shè)計(jì)和制備高效的中性電化學(xué)水分解催化劑打下了基礎(chǔ)。

Interfacial Water Engineering Boosts Neutral Water Reduction. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33984-5

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