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?胡勇勝/劉賓元/容曉暉AM: 用于全固態(tài)電池的高熵微疇互鎖聚合物電解質(zhì)

全固態(tài)聚合物電解質(zhì)（ASPE）具有優(yōu)異的可加工性，因而被認(rèn)為是最具前瞻性的大規(guī)模工業(yè)化材料之一。然而，提高其機械強度和加速離子遷移之間的矛盾一直難以調(diào)和。

為此，中科院物理所胡勇勝研究員、容曉暉研究員及河北工業(yè)大學(xué)劉賓元教授等人受聚合物和生化科學(xué)中眾所周知的熵彈性的啟發(fā)，首次將新設(shè)計的多功能ABC雜臂星形三元聚合物（ABCTPs）引入到聚環(huán)氧乙烷中并提出了高熵微疇互鎖ASPEs（HEMI-ASPEs）的合理概念。有趣的是，定制的ABCTPs除了具有特定區(qū)域的聚合物鏈和特定的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)外，還具有專門的末端基團。

受益于聚丙交酯（PLA）鏈的末端羥基和聚苯乙烯（PS）鏈的末端溴原子，作者成功地自組裝了一個微納米級動態(tài)互穿聚合物網(wǎng)絡(luò)（dyn-IPN），該網(wǎng)絡(luò)具有較高的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)熵和環(huán)境適應(yīng)性。基于這一有效策略，dyn-IPN智能調(diào)節(jié)交聯(lián)度并建立3D超分子聚合物網(wǎng)絡(luò)。此外，與dyn-IPN骨架（基于降冰片烯的嵌段共聚物）連接的末端改性甲氧基聚乙二醇（MeOPEG）鏈還提供了額外的離子電導(dǎo)率。

圖1. ABCTP的合成與表征

因此，得到的HEMI-ASPE具有優(yōu)異的韌性（6.72×10⁴ kJ·m^-3）、出色的離子電導(dǎo)率（4.56×10^-4 S·cm^-1, 70°C）、可觀的鋰離子遷移數(shù)（t_Li⁺ =0.63）和理想的全固態(tài)鋰金屬電池（AS-LMBs）的熱穩(wěn)定性（Td > 400°C）?；谶@些改進(jìn)，Li|HEMI ASPE-Li|Li對稱電池在長達(dá)4000小時內(nèi)表現(xiàn)出穩(wěn)定的鋰電鍍/剝離性能，LiFePO₄|HEMI ASPE-Li|Li全電池在300次循環(huán)后表現(xiàn)出高容量保持率（~96%）。

此外，全固態(tài)鈉金屬電池（AS-SMB）也實現(xiàn)了類似的改進(jìn)，證明了HEMI-ASPE具有作為先進(jìn)電池化學(xué)的功能性聚合物材料的普遍適用性?？傊?，這項工作開發(fā)了一種熵策略，有助于克服用于下一代儲能技術(shù)的ASPE中機械強度和離子電導(dǎo)率之間的矛盾。

圖2. Li|HEMI-ASPE-Li|Li對稱電池和鋰金屬全電池循環(huán)測試

High-Entropy Microdomain Interlocking Polymer Electrolytes for Advanced All-Solid-State Battery Chemistries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202209402

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