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同濟(jì)陳作鋒Nano Research：Co-Ni3N/CC納米片助力PET升級循環(huán)，并產(chǎn)生H2

近日，同濟(jì)大學(xué)陳作鋒教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種電重整策略，利用雙功能氮化鎳鈷納米片電催化劑（Co-Ni₃N/CC）對聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）廢物進(jìn)行升級循環(huán)，同時(shí)產(chǎn)生氫氣（H₂）。

PET塑料在堿性溶液中消化，產(chǎn)生電化學(xué)活性單體乙二醇（EG）。在Co-Ni₃N/CC對的PET水解產(chǎn)物中，集成的EG氧化制氫系統(tǒng)在電池電壓1.46 V時(shí)，電流密度達(dá)到50 mA·cm^-2，比常規(guī)水裂解低370 mV。

作者構(gòu)建了Ni₃N、Co-Ni₃N、Ni₃N@NiOOH（Ni₃N為核，NiOOH為殼）和Co-Ni₃N@NiOOH/CoOOH（Co-Ni₃N為核，NiOOH/CoOOH為殼）的優(yōu)化結(jié)構(gòu)模型，并利用DFT計(jì)算了優(yōu)化模型Ni₃N和Co-Ni₃N對乙二醇和水的吸附能。

Co-Ni₃N的負(fù)水吸附能（-0.32 eV）比Ni₃N的負(fù)水吸附能（-0.26 eV）更大，表明Co-Ni₃N對水的有效吸附和后續(xù)H₂的活化作用。與Ni₃N（-0.42 eV）相比，Co-Ni₃N對乙二醇的負(fù)吸附能（-0.52 eV）更大，有利于EGOR。

DFT計(jì)算表明，乙二醇的O-H鍵裂解形成*CH₂OHCHO中間體是一個(gè)吸熱過程。在Co-Ni₃N@NiOOH/CoOOH和NiOOH/CoOOH條件下生成乙醇醛中間體的吉布斯自由能變化分別為0.57和1.00 eV，表明這是EGOR過程中的速率決定步驟（RDS）。

結(jié)果表明，Co-Ni₃N@NiOOH/CoOOH具有最低的反應(yīng)能壘，突出了Co-Ni₃N異質(zhì)結(jié)構(gòu)相對于EGOR的優(yōu)勢，同時(shí)Co-Ni₃N異質(zhì)結(jié)構(gòu)有利于優(yōu)化試劑/中間體的吸附能，促進(jìn)HER和EGOR活性。

Upcycling PET in parallel with energy-saving H₂ production via bifunctional nickel-cobalt nitride nanosheets. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-5085-9.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-5085-9.

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