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陳光需/趙云/趙偉偉/谷林ACS Nano: 富含雙銅中心CuPPh納米棒，高效電催化CO2活化和C-C耦合

在某些金屬酶中，多金屬中心具有適當?shù)囊患?二級配位環(huán)境，可以高效、高選擇性地發(fā)生C-C偶聯(lián)反。因此，受上述啟發(fā)，通過分子組裝建立活性位點來開發(fā)具有明確結構的功能催化劑以有效和選擇性地催化CO₂的還原以生產(chǎn)高附加值的產(chǎn)品具有重要意義。

近日，華南理工大學陳光需和趙云、南京大學趙偉偉和中科院物理研究所谷林等成功地開發(fā)了一種分子組裝策略來制備含有豐富雙銅中心的CuPPh納米棒，用于電化學CO₂活化和C-C耦合。

組裝好的分子CuPPh催化劑在水溶液中表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學CO₂還原性能，主要產(chǎn)生高附加值的C₂₊碳氫化合物(乙烯)和含氧化合物(乙醇)。

利用密度泛函理論(DFT)計算、原位X光吸收光譜(XAS)和準原位X射線光電子能譜(XPS)以及反應中間體捕獲，研究人員確定了這種優(yōu)異的催化性能源于棒狀組件中大量的雙銅中心。

在沒有CO₂存在的情況下，Cu-Cu距離長達7.9 ?；結合CO₂分子后，Cu-Cu距離顯著減小，表明其具有動態(tài)協(xié)同作用。此外，雙銅中心通過涉及草酸(OOC-COO)中間體的CO₂轉移耦合機制促進C-C耦合，實現(xiàn)高效生產(chǎn)C₂₊產(chǎn)物。

組裝的CuPPh納米棒表現(xiàn)出高活性、優(yōu)異的穩(wěn)定性和對C₂₊產(chǎn)物的高法拉第效率(FE)，在-0.96 V的電位下對CO₂還原為C₂H₄和CH₃CH₂OH的法拉第效率分別為45%和13%，其性能可與最先進的氧化銅基催化劑相媲美。

總的來說，研究結果表明，利用分子組裝催化劑的類金屬酶性質可以大大提高CO₂RR的選擇性，這促進了性能優(yōu)異的CO₂還原催化劑的合理設計。

Molecular Assembled Electrocatalyst for Highly Selective CO₂ Fixation to C₂₊ Products. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c07138

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