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1. Adv. Mater.：揭示機(jī)理助力制備位點(diǎn)明確的無金屬催化劑

由于金屬儲(chǔ)量有限，科學(xué)家致力于探索基于碳材料的高性能無金屬催化劑，以解決與環(huán)境相關(guān)的問題。摻雜會(huì)在表面形成不均勻的電荷分布，這是提高催化性能的有效途徑。然而，傳統(tǒng)碳材料中的摻雜位置很難控制，從而阻礙了其發(fā)展?；诖耍?strong>中科院過程工程研究所王丹研究員和楊乃亮研究員、北京科技大學(xué)于然波教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了利用石墨炔（GDY）中獨(dú)特的sp-C的優(yōu)勢，原位定義了一種新的sp雜化氮（sp-N）的N摻雜構(gòu)型，在氧還原反應(yīng)（ORR）中實(shí)現(xiàn)了與Pt相當(dāng)?shù)拇呋钚浴?/span>

然而，該過程的反應(yīng)中間體從未被捕獲，不僅阻礙了對反應(yīng)機(jī)理的理解，而且阻礙了無金屬催化劑的精確合成。作者首次實(shí)現(xiàn)了類中間體分子的制備，并通過周環(huán)反應(yīng)最終獲得了摻雜sp-N的GDY。此外，與其他N構(gòu)型摻雜的GDY相比，sp-N原子在CO₂選擇性還原為CH₄方面表現(xiàn)出優(yōu)異的能力。

研究發(fā)現(xiàn)，由于sp-N引入了獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)，設(shè)計(jì)的sp-N GDY在CO₂電還原生成CH₄方面表現(xiàn)出更高的催化活性，更有利于穩(wěn)定中間體。該工作將為碳材料中的定點(diǎn)摻雜以及理解摻雜構(gòu)型與催化選擇性之間的關(guān)系提供新的見解，有助于指導(dǎo)目標(biāo)產(chǎn)品的先進(jìn)無金屬催化劑的設(shè)計(jì)。

V-Doped Cu₂Se Hierarchical Nanotubes Enabling Flow-Cell CO₂ Electroreduction to Ethanol with High Efficiency and Selectivity. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202207691.

https://doi.org/10.1002/adma.202207691.

2. J. Am. Chem. Soc.：單原子工程助力可再充電Na-S電池

由于可再充電Na-S電池具有相當(dāng)高的能量密度、豐富的元素和低廉的成本，因此其發(fā)展前景非常廣闊，但同時(shí)也面臨S物種氧化還原動(dòng)力學(xué)遲緩、多硫化物穿梭效應(yīng)以及Na枝晶生長等問題。根據(jù)理論指導(dǎo)預(yù)測，稀土金屬釔（Y）-N₄單元被作為一個(gè)有利的Janus位點(diǎn)，用于多硫化物的電催化轉(zhuǎn)化，以及可逆均勻Na沉積。基于此，清華大學(xué)李亞棟院士和王定勝副教授、中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所溫珍海研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種利用金屬-有機(jī)骨架（MOF）制備單原子雜化物，其中Y單原子被納入氮摻雜的菱形十二面體碳主體（Y SAs/NC），它具有良好的親Na和S性Janus特性。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算預(yù)測，YN₄/C可以降低Na₂S分解勢壘，顯示出聚砜（Na₂S₆）的強(qiáng)大吸收能量，并提供有效的親Na位點(diǎn)，以促進(jìn)均勻Na形核。作者設(shè)計(jì)并合成了Y單原子加入到摻氮化碳多面體（Y SAs/NC）中，以構(gòu)建Y SAs/NC-S||Y SAs/NC Na全電池，該電池具有高容量（822 mAh g^-1）、優(yōu)異的倍率能力和循環(huán)耐久性（在5 A g^-1下進(jìn)行1000次循環(huán)后容量保持率為97.5%）。

結(jié)合機(jī)理研究進(jìn)一步表明，Y原子位點(diǎn)可以電催化S₈還原為最終產(chǎn)物Na₂S，加速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，有效緩解“穿梭效應(yīng)”，并在高電流密度下表現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)。此外，作者制備了6 cm×6 cm的柔性Na-S袋式電池，具有穩(wěn)定的循環(huán)性能，顯示了Y SAs/NC在Na-S電池中的潛在應(yīng)用價(jià)值，同時(shí)為未來在儲(chǔ)能或動(dòng)力電池中應(yīng)用Na-S全電池的開發(fā)提供了線索。

Single-Atom Yttrium Engineering Janus Electrode for Rechargeable Na-S Batteries. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c07655.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c07655.

3. Angew. Chem. Int. Ed.：NiCoFe-HO@NiCoLDH YSMRs助力OER

探索地球資源豐富且高效的析氧反應(yīng)（OER）電催化劑是可持續(xù)能源儲(chǔ)存和轉(zhuǎn)換裝置的關(guān)鍵。然而，由于陽極發(fā)生的OER涉及復(fù)雜的四-電子轉(zhuǎn)移過程，導(dǎo)致反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，需開發(fā)一種低成本、高性能的OER電催化劑，從而推動(dòng)電解水制氫技術(shù)的發(fā)展?；诖?，北京化工大學(xué)于樂教授和南洋理工大學(xué)樓雄文教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種新型的MOF介導(dǎo)策略，用于制備具有蛋黃-殼結(jié)構(gòu)的OER電催化劑（NiCoFe-HO@NiCoLDH YSMRs）。

首先以MIL-88A（含F(xiàn)e MOF）微棒為前驅(qū)體，通過轉(zhuǎn)化反應(yīng)獲得Co-FeLDH@分子篩咪唑鹽骨架-67（ZIF-67）（記為CoFe-LDH@ZIF-67）YSMRs。2-甲基咪唑溶液中Co²⁺離子的存在導(dǎo)致MIL-88A相演化為Co-Fe LDH，同時(shí)ZIF-67顆粒在新形成的最外層周圍自組裝。此外，這種自組裝策略可以擴(kuò)展到生產(chǎn)ZnFe-LDH@ZIF-8 YSMRs和Zn-Co-Fe氫（氧）化物@Zn-CoZIF核-殼微棒（記為ZnCoFe-HO@ZnCo-ZIF CSMRs）。然后，Ni²⁺離子和CoFe-LDH@ZIF-67 YSMRs進(jìn)一步導(dǎo)致ZIF層轉(zhuǎn)變?yōu)閲@內(nèi)部Ni-Co-Fe氫（氧）化物微棒形成的互連NiCo-LDH納米籠NiCoFe-HO@NiCo-LDH YSMRs。

具有相互連接的NiCo-LDH納米籠，通過毛細(xì)管效應(yīng)可以加強(qiáng)質(zhì)量傳輸。Ni-Co-Fe氫（氧）化物中的Ni和Co物種改變了內(nèi)部Fe元素的化學(xué)環(huán)境，從而加速OER并抑制活性物種的溶解。作為OER的電催化劑NiCoFe-HO@NiCo-LDH YSMRs僅需278 mV的低過電位，以提供10 mA cm-2的電流密度，具有49.7 mV dec^-1的小Tafel斜率，在堿性介質(zhì)中具有良好的穩(wěn)定性。

Construction of Ni-Co-Fe Hydr(oxy)oxide@Ni-Co Layered Double Hydroxide Yolk-shelled Microrods for Enhanced Oxygen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213049.

https://doi.org/10.1002/anie.202213049.

4. Nat. Commun.：能量轉(zhuǎn)換效率接近20%！Cu-Sn電催化劑助力太陽能CO₂還原

經(jīng)錫（Sn）改性的銅（Cu）基催化劑已被證明對二氧化碳（CO₂）電還原為一氧化碳（CO）具有選擇性，但是這種催化劑需要精確控制Sn的負(fù)載量?；诖?，瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院Michael Gr?tzel和Jing Gao、西安交通大學(xué)任丹研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種銅/氧化錫（Cu/SnO₂）催化劑，其中SnO2物種是通過CuO基底和濺射Sn粒子之間的自發(fā)交換反應(yīng)（SER）形成的。

盡管X射線光電子能譜（XPS）和Pb下電位沉積（Pb UPD）證明了其富含Sn的性質(zhì)，但Cu-SnO₂ _SER幾乎實(shí)現(xiàn)了只生產(chǎn)CO，Sn覆蓋層的厚度從40到160 nm不等。利用X射線吸收光譜（XAS）、電化學(xué)分析和CO吸附/剝離實(shí)驗(yàn)，作者發(fā)現(xiàn)Cu調(diào)節(jié)的SnO₂ _SER位點(diǎn)具有形成C-bound*CO物種的合適結(jié)合，從而使其具有生成CO的選擇性和活性。

最后，作者將III-V InGaP₂/InGaAs/Ge三結(jié)太陽能電池直接連接到定制的雙電極流電解槽，在模擬標(biāo)準(zhǔn)空氣質(zhì)量1.5全球照度下，設(shè)定了19.9%的新基準(zhǔn)太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)換效率，對CO的法拉第效率（FE）為98.9%，創(chuàng)造了太陽能到CO能量轉(zhuǎn)換效率的新紀(jì)錄。

Solar reduction of carbon dioxide on copper-tin electrocatalysts with energy conversion efficiency near 20%. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33049-7.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33049-7.

5. Sci. Adv.：MOFs中構(gòu)建模擬酶的納米孔用于催化

研究人員正在努力在非均相催化劑中構(gòu)建人工納米袋，以實(shí)現(xiàn)傳統(tǒng)非均相催化劑上難以實(shí)現(xiàn)的具有挑戰(zhàn)性的反應(yīng)?；诖?，國家納米科學(xué)中心唐智勇研究員和李國棟研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過將鋯節(jié)點(diǎn)與對苯二甲酸（BDC）配體和單羧酸調(diào)節(jié)劑（包括甲酸（FC）、乙酸（AC）或三氟乙酸（TFA））結(jié)合，在典型UiO-66內(nèi)制備酶模擬納米袋。

在文中，作者選擇含有多種調(diào)節(jié)劑的對苯二甲酸鋯UiO-66，以研究立體化學(xué)環(huán)境對其催化活性的影響，因?yàn)閁iO-66具有與苯二甲酸（BDC）連接劑的高配位數(shù)，并且對連接劑缺乏具有顯著的耐受性，而不會(huì)破壞整個(gè)支架結(jié)構(gòu)。以異丙醇催化乙酰丙酸烷基轉(zhuǎn)移氫化生成增值γ-戊內(nèi)酯（GVL）為目標(biāo)，作者通過引入單羧酸甲酸（FC）、乙酸（AC）或三氟乙酸（TFA）調(diào)節(jié)劑（命名為UiO-66FC、UiO-66AC或UiO-66TFA）在UiO-66內(nèi)部構(gòu)建了底物結(jié)合納米囊。

更重要的是，有機(jī)配體的變構(gòu)效應(yīng)和UiO-66納米孔內(nèi)的多重弱相互作用使其催化性能得到了很大的提高。其中，UiO-66FC的催化活性約為UiO-66的30倍，也優(yōu)于最先進(jìn)的多相催化劑。與關(guān)于金屬位點(diǎn)改變活性的吸/給電子效應(yīng)的普遍共識(shí)不同，這種改進(jìn)主要源于納米袋中調(diào)節(jié)劑的構(gòu)象變化，以幫助在鋯位形成速率決定的六元環(huán)中間產(chǎn)物，該六元環(huán)由范德華力相互作用穩(wěn)定。

Creating enzyme-mimicking nanopockets in metal-organic frameworks for catalysis. Sci. Adv., 2022, DOI: 10.1126/sciadv.add5678.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add5678.

6.?Sci. Adv.：酶模擬單Fe-N₃原子催化劑助力氧化合成腈

難降解C-C鍵的裂解和功能化極具挑戰(zhàn)性，但對于原料化學(xué)品的增值轉(zhuǎn)化是一個(gè)非常有力的工具?；诖?，中南民族大學(xué)張澤會(huì)教授和中科院大連化學(xué)物理研究所戴文研究員（共同通訊作者）等人制備了一種含鐵（III）氮化物（FeN₃）基序的酶模擬Fe單原子催化劑（FeN₃-SAC），發(fā)現(xiàn)其對仲醇和酮中C-C鍵的裂解和氰化具有穩(wěn)定性。

以氧氣（O₂）為氧化劑，氨（NH₃）為氮源，通過FeN₃-SAC催化仲醇和酮中C-C鍵的裂解和氰化生成丁腈是一種通用、高效和實(shí)用的方法。此外，通過各種官能團(tuán)，可以獲得較高的腈類化合物收率。所制備的FeN₃-SAC具有高類酶活性，并且能夠在室溫下生成氧到超氧自由基，而通常報(bào)道的含F(xiàn)eN₄基序的FeN₄-SAC是不活躍的。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，F(xiàn)eN₃-SAC的氧活化活化能和腈形成速率決定步驟的活化能低于FeN₄-SAC。此外，DFT計(jì)算也解釋了催化劑對腈的高選擇性。由于缺乏貴金屬、有毒溶劑和試劑，并且使用O₂和NH₃作為氧化劑和氮源，H₂O是唯一的副產(chǎn)品，因此該催化劑比以往任何報(bào)告的系統(tǒng)更適合通過1, 2-二醇、仲醇和酮的氧化裂解來合成腈。

An enzyme-mimic single Fe-N₃ atom catalyst for the oxidative synthesis of nitriles via C-C bond cleavage strategy. Sci. Adv., 2022, DOI: 10.1126/sciadv.add1267.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add1267.

7. Appl. Catal. B Environ.：Ru₁-Pt₃Ni/NiF用于EOR制氫

由于陽極析氧反應(yīng)（OER）動(dòng)力學(xué)緩慢，過電位高，阻礙了水裂解的大規(guī)模應(yīng)用。近年來，陽極替代策略在改善反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和降低過電位方面顯示出良好的應(yīng)用前景?；诖?，四川大學(xué)岳海榮教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種自發(fā)電偶還原策略，并成功合成了單分散Ru錨定泡沫鎳負(fù)載（NiF）的多孔Pt₃Ni合金上（Ru₁-Pt₃Ni/NiF），用于乙醇氧化反應(yīng)（EOR）。

電化學(xué)測試表明，Ru₁-Pt₃Ni/NiF在堿性介質(zhì)中具有較高的EOR活性和選擇性，并且在EOR中僅檢測到乙酸鹽。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Ru的引入可以顯著降低吸附羥基的吉布斯形成能，減弱催化劑對乙酸的吸附，從而提高乙醇氧化活性和乙酸的選擇性。

當(dāng)Ru₁-Pt₃Ni/NiF在乙醇氧化無膜電池（2 M KOH+2 M EtOH）中用作陽極EOR電催化劑時(shí)，構(gòu)建的Ru₁-Pt₃Ni/NiF||Pt₃Ni/NiF電池僅需0.7 V電解電壓即可達(dá)到125 mA cm^-2陰極電流密度，耗電量為19.24 kWh kg_H2^-1，同時(shí)制氫法拉第效率（FE）達(dá)到94%。該工作為高純度氫氣發(fā)電提供了一個(gè)低成本和節(jié)能的戰(zhàn)略，為可再生能源的電能利用開辟了新的機(jī)會(huì)。

Membrane-free pure H₂ production over single dispersed Ru-anchored Pt3Ni alloys via coupling ethanol selective electrooxidation. Appl. Catal. B Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122065.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122065.

8. Small：g-C₃N₄/Bi/CDs助力CO₂光還原

鑒于在新的發(fā)展理念下實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)的重要性，合成高效、經(jīng)濟(jì)、穩(wěn)定的光催化劑一直是可持續(xù)光催化CO₂還原反應(yīng)（CRR）的優(yōu)先事項(xiàng)。從根本上講，界面電荷傳輸緩慢和產(chǎn)品選擇性差仍是CRR進(jìn)程中的一個(gè)挑戰(zhàn)?；诖?，鄭州大學(xué)薛超副教授和電子科技大學(xué)董帆教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了在等離子體輔助光催化CRR中高密度單分散Bi/碳點(diǎn)（CDs）和超薄石墨相氮化碳（g-C₃N₄）納米網(wǎng)之間的協(xié)同效應(yīng)。

通過CDs的精確原位限制效應(yīng)，高密度單分散0D Bi團(tuán)簇均勻地錨定在2D超薄g-C₃N₄納米表面。優(yōu)化后的0D/2D g-C₃N₄/Bi/CDs異質(zhì)結(jié)在沒有任何犧牲劑的情況下，有效產(chǎn)率為22.7 umoL g^-1，CO₂光還原為CO的選擇性高達(dá)98%。具有LSPR效應(yīng)的等離子體雙團(tuán)簇位點(diǎn)不僅可以捕獲入射光并產(chǎn)生激發(fā)的熱電荷載流子，還可以增強(qiáng)g-C₃N₄納米的導(dǎo)電性。

同時(shí)，內(nèi)置電場驅(qū)動(dòng)力將等離子體Bi簇和g-C₃N₄光敏單元的定向注入光生電子調(diào)到相鄰的CDs儲(chǔ)層，從而促進(jìn)CRR過程中的快速分離和定向轉(zhuǎn)移。此外，原位光譜和密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果有力地闡明了電荷轉(zhuǎn)移介導(dǎo)的過程和等離子體輔助的CRR途徑。該工作揭示了等離子體輔助光催化反應(yīng)的機(jī)理，為設(shè)計(jì)高效的等離子體光催化劑提供了途徑。

Carbon Dots Mediated In Situ Confined Growth of Bi Clusters on g-C₃N₄ Nanomeshes for Boosting Plasma-Assisted Photoreduction of CO₂. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202204154.

https://doi.org/10.1002/smll.202204154.

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