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通過(guò)調(diào)節(jié)氧-金屬界面可以實(shí)現(xiàn)高效率和選擇性的C-H活化，但是仍然具有挑戰(zhàn)性?；诖?，大連理工大學(xué)石川教授和北京大學(xué)馬丁教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種新型MoC_xO_y氧載體，通過(guò)化學(xué)循環(huán)CH₄-CO₂重整（chemical looping CH₄-CO₂ reforming, CL-DRM）反應(yīng)生產(chǎn)合成氣。

在Ni與α-MoC的強(qiáng)相互作用作用下，碳化鉬（MoC）添加劑誘導(dǎo)Ni顆粒從三氧化二鋁（Al₂O₃）表面重新分散到α-MoC上。在氧化還原循環(huán)過(guò)程中，MoC_x和MoC_xO_y之間發(fā)生了動(dòng)態(tài)的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，并形成了新的Ni-MoC_xO_y界面，通過(guò)表面構(gòu)建實(shí)驗(yàn)和原位光譜方法發(fā)現(xiàn)這對(duì)低溫活化CH₄至關(guān)重要。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Ni-(α-MoC)/Al₂O₃在500 ℃下，當(dāng)H₂/CO比值為2: 1時(shí)，對(duì)合成氣的選擇性接近100%，明顯低于常規(guī)體系。該研究首次將MoC作為儲(chǔ)氧材料應(yīng)用于CL-DRM反應(yīng)，為過(guò)渡金屬碳化物作為儲(chǔ)氧材料應(yīng)用于化學(xué)循環(huán)反應(yīng)鋪平了道路。

A novel Ni-MoC_xO_y interfacial catalyst for syngas production via the chemical looping dry reforming of methane. Chem, 2022, DOI: 10.1016/j.chempr.2022.09.007.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.09.007.

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