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構(gòu)建用于氧還原反應(yīng)（ORR）和析氧反應(yīng)（OER）的催化共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）非常重要，但很少得到證實(shí)。

基于此，中科院上海高等研究院曾高峰研究員和徐慶副研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了首先通過將二芳胺衍生物整合到基于鈷卟啉的骨架中，構(gòu)建了用于ORR和OER的兩種新型COFs（CoTAPP-PATA-COF和CoTAPP-BDTA-COF），都具有良好的有序結(jié)構(gòu)、高表面積和強(qiáng)大的化學(xué)穩(wěn)定性。電化學(xué)測試發(fā)現(xiàn)，在含飽和氧的0.1 M KOH中CoTAPP-PATA-COF的半波電位達(dá)到0.80 V，與Pt/C相接近，高于其他對照樣品。CoTAPP-PATA-COF的Tafel斜率為55 mV dec^-1，表明ORR動(dòng)力學(xué)得到增強(qiáng)。

此外，在0.1 M KOH溶液中測試催化劑的OER活性，CoTAPP-PATA-COF的過電位為420 mV@10 mA cm^-2，CoTAPP-PATA-COF的Tafel斜率為56 mV dec^-1。

DFT計(jì)算表明，ORR中COF的速率決定步驟（RDS）是由OOH*形成*O。CoTAPP-PATA-COF的自由能的變化（?G）為1.047 eV，小于Co-COF-366（1.134 eV），表明其對ORR具有高催化活性。

此外，DFT計(jì)算顯示OER的RDS是由*OH形成*O。而CoTAPP-PATA-COF的?G值為-0.255 eV，小于Co-COF-366（-0.308 eV），證實(shí)其對OER的高催化活性。因此，CoTAPP-PATA-COF在ORR和OER中表現(xiàn)出較高的活性。

DFT計(jì)算表明，F(xiàn)eTAPP-PATA-COF從OH中形成*OH的耗能量為-5.377 eV，大于NiTAPP-PATA-COF和CoTAPP-PATA-COF。FeTAPP-PATA-COF和NiTAPP-PATA-COF從OH^–到O₂的整個(gè)過程都有氧，因此FeTAPP-PATA-COF的氧電催化活性較低。ORR中CoTAPP-PATA-COF的速率決定步驟（RDS）是由*OH形成*O，而ORR中NiTAPP-PATA-COF是由OOH*形成*O。因此，CoTAPP-PATA-COF在ORR和OER中表現(xiàn)出較高的活性。

Construction of Catalytic Covalent Organic Frameworks with Redox-Active Sites for the Oxygen Reduction and the Oxygen Evolution Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213522.

https://doi.org/10.1002/anie.202213522.

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曾高峰&徐慶Angew：構(gòu)建具有高ORR/OER活性的COFs

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