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?張鎖江院士/張海濤EnSM：高性能榫接加固的Janus復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)！

雙層復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（CSSEs）由于其與正負電極的特殊兼容性，被認為是滿足高壓鋰金屬電池要求有希望的候選者。然而，這樣的配置通常會導(dǎo)致CSSEs之間的額外界面阻抗和不連續(xù)的Li⁺遷移過程，從而導(dǎo)致電化學(xué)性能惡化。

中科院過程所張鎖江院士、張海濤等提出了一種具有榫頭連接的Janus電解質(zhì)（JCSSE），以提高界面兼容性。

圖1. Janus電解質(zhì)設(shè)計及表征

該Janus電解質(zhì)包含聚（偏氟乙烯-六氟丙烯）（P(VDF-HFP)）/Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂層面向正極，聚（二烯丙基二甲基銨）雙三氟甲磺酰亞胺（PDADMATFSI）/UiO-66-SO₃Li層面向鋰金屬負極。

這樣的配置不僅使兩個電解質(zhì)層之間的接觸更加緊密，而且調(diào)節(jié)了Li⁺的配位環(huán)境，這將提高Li⁺的轉(zhuǎn)移數(shù)。仿真和實驗結(jié)果表明，具有較低最高占有分子軌道（HOMO）的脫氟P(VDF-HFP)和對鋰金屬具有較強吸附能的PDADMATFSI有利于形成穩(wěn)定的電極/電解質(zhì)界面。

圖2. 半電池性能及表征

受益于上述優(yōu)勢，優(yōu)化后的JCSSE在25℃時表現(xiàn)出0.21 mS cm^-1的高鋰電導(dǎo)率和5.0 V的寬電化學(xué)窗口。因此，Li//JCSSE//LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂電池可以在4.3V的電壓下進行100次循環(huán)，提供卓越的循環(huán)性能。

此外，JCSSE還在25至100℃的溫度范圍內(nèi)實現(xiàn)了卓越的循環(huán)性能。采用JCSSE的高壓軟包電池在惡劣的條件下也表現(xiàn)出意想不到的耐久性?？傊?，這種具有榫卯結(jié)構(gòu)的新型Janus電解質(zhì)將加速高能量密度鋰金屬電池的商業(yè)化進程。

圖3. 全電池性能

Mortise-tenon joints reinforced Janus composite solid-state electrolyte with fast kinetics for high-voltage lithium metal battery. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.10.037

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