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?Nano Energy：室溫下具有1.1×10-3 S cm-1高離子電導(dǎo)率的復(fù)合電解質(zhì)！

采用固態(tài)電解質(zhì)（SEs）是使基于鋰金屬負極的電池本質(zhì)上安全運行的關(guān)鍵策略，因為它們可抑制鋰枝晶的生長。在不同類型的SEs中，基于聚合物的混合電解質(zhì)（HEs）由于其來自組成聚合物基體和無機填充物顆粒的協(xié)同特性而具有很好的前景。然而，混合電解質(zhì)中的鋰離子擴散途徑仍由聚合物主導(dǎo)，尤其是基于聚氧化乙烯（PEO）的混合電解質(zhì)。聚氧化乙烯的主要限制是其離子傳導(dǎo)性的強烈溫度依賴性，這使其無法在室溫（RT）下使用。

德國布倫瑞克工業(yè)大學(xué)GeorgGarnweitner等提出了一種交聯(lián)的聚合物基高分子材料，其在室溫下具有1.1×10^-3 S cm^-1的高離子傳導(dǎo)率。

圖1. 材料合成示意

具體而言，這項工作使用季戊四醇四丙烯酸酯（PETEA）、三（乙二醇）二乙烯基醚（TEG）單體和雙三氟甲磺酰亞胺鋰（LiTFSI）作為導(dǎo)電鹽，合成了一種新型交聯(lián)共聚物電解質(zhì)。然后，通過加入具有末端雙鍵的功能化LLZO顆粒，參與與PETEA和TEG單體的聚合，進一步提高了共聚物的性能。

LLZO顆粒表面的功能配體改善了所產(chǎn)生的混合電解質(zhì)的機械性能，并導(dǎo)致界面電阻的降低。所開發(fā)的混合電解質(zhì)的離子傳導(dǎo)性增強，表明鋰離子的傳輸可以通過LLZO顆粒的加入和交聯(lián)而得到促進。

圖2. 電解質(zhì)的形貌表征

結(jié)果，優(yōu)化后的復(fù)合電解質(zhì)在20℃時達到了1.1×10^-3 S cm^-1的優(yōu)異離子傳導(dǎo)率。采用該HE構(gòu)建的固態(tài)鋰硫電池，在0.05C時的初始比容量為688 mAh g^-1，但經(jīng)過 50次循環(huán)后顯示出嚴重的容量衰減，這歸因于多硫化物的穿梭效應(yīng)，需要在未來通過改進正極設(shè)計來解決。此外，由于其高穩(wěn)定性，所開發(fā)的電解質(zhì)也適用于其他幾種類型的電池，使其成為室溫應(yīng)用中非常有前景的固態(tài)電解質(zhì)體系。

圖3. 固態(tài)鋰硫電池的性能

A Room-Temperature High Performance All-Solid-State Lithium-Sulfur Battery Enabled by a Cross-Linked Copolymer@Ceramic Hybrid Solid Electrolyte. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107912

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