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胡喜樂(lè)教授Angew：陽(yáng)離子濃度梯度法助力CO2電還原選擇性和活性

不同中間體結(jié)合能的線(xiàn)性標(biāo)度關(guān)系，限制了催化劑在CO₂電還原中的性能?；诖?，瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院胡喜樂(lè)教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種陽(yáng)離子濃度梯度策略，以促進(jìn)活性并調(diào)整CO₂電還原的選擇性，從而打破標(biāo)度關(guān)系。在最佳濃度的乙酸鉀（KAc）電解液中，Cu、Ag和In催化劑產(chǎn)生的電流密度分別是在0.5 M KAc條件下產(chǎn)生的C₂H₄、CO和甲酸鹽的7.1、3.2和2.7倍。KAc濃度的增加也改變了Ag上CO對(duì)甲酸酯的選擇性，Cu上CO轉(zhuǎn)化為C₂產(chǎn)物的選擇性。

通過(guò)場(chǎng)校正DFT計(jì)算對(duì)Ag和Cu計(jì)算，研究了中間體結(jié)合能與場(chǎng)之間的關(guān)系。隨著電場(chǎng)增加，CO₂在Ag和Cu上的吸附不斷增強(qiáng)，有利于CO₂RR。其中，第一次電子轉(zhuǎn)移到*CO₂是Ag（147 mV dec^-1，0.5 M）和Cu（154 mV dec^-1，0.5 M）上的速率限制步驟（RLS），并且隨著電解質(zhì)濃度增加，Tafel斜率降低。因此，促進(jìn)CO₂吸附是濃縮電解質(zhì)中CO₂RR活性提高的原因。

此外，作者研究了形成*COOH（CO路徑）和*OCHO（甲酸路徑）的第一個(gè)質(zhì)子轉(zhuǎn)移步驟。Ag在*OCHO上的吸附能低于在*COOH上的，而*CO₂→*COOH和*CO₂→*OCHO轉(zhuǎn)化在-1.0 V vs RHE時(shí)都是熱力學(xué)有利的。

在低濃度電解液中（場(chǎng)＜-0.4 V/?），*COOH的吸附能約為-1.5 eV，接近CO火山中Au的最佳值，而*OCHO的吸附較弱，遠(yuǎn)離最佳Sn參考值。當(dāng)陽(yáng)離子濃度較低且電場(chǎng)較弱時(shí)，CO是Ag上的主要產(chǎn)物。

A Cation Concentration Gradient Approach to Tune the Selectivity and Activity of CO₂ Electroreduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202214173.

https://doi.org/10.1002/anie.202214173.

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