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Nature子刊：探究SACs氧化態(tài)與催化析氫活性之間的關(guān)系：呈火山型曲線

由于金屬原子的最大利用率，單原子催化劑(SACs)在各種催化領(lǐng)域受到越來(lái)越多的關(guān)注。此外，SAC的不同局部結(jié)構(gòu)也提供了對(duì)催化過程中固有結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的深入理解。當(dāng)金屬單原子錨定在載體上時(shí)，金屬-載體相互作用和載體的非均質(zhì)性賦予單原子可調(diào)的電子性質(zhì)，如氧化態(tài)，最高占據(jù)分子軌道(HOMO)，最低未占據(jù)分子軌道(LUMO)，自旋態(tài)等，導(dǎo)致可控的催化性質(zhì)。

在這些電子性質(zhì)中，氧化態(tài)被認(rèn)為是與催化活性相關(guān)的典型參數(shù)，但對(duì)于氧化態(tài)與催化活性之間的具體關(guān)系仍然存在爭(zhēng)議，因此有必要闡明其具體作用并論證其潛在的催化機(jī)理。

基于此，北京化工大學(xué)程道建和中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰等合成了具有可控配位環(huán)境的原子分散Os催化劑，并驗(yàn)證了所提出的配位調(diào)控機(jī)理，以優(yōu)化HER催化劑的活性。具體而言，研究人員通過改變配位環(huán)境，成功地合成了具有不同氧化態(tài)(從+ 0.9到+2.9)的原子分散的Os位點(diǎn)，包括Os-N₃S₁，Os-N₄，Os-S₆，Os-C₃和Os-C₄S₂。

性能測(cè)試結(jié)果表明，氧化態(tài)與析氫反應(yīng)(HER)活性之間存在一條火山型曲線，具有中等氧化態(tài)(+1.3)的Os-N₃S₁ SAC與其他SAC相比表現(xiàn)出最佳的酸性HER性能，其在10 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為22 mV。

進(jìn)一步的機(jī)理研究表明，隨著氧化態(tài)的增加(價(jià)電子數(shù)減少)，由于能級(jí)的增加和反鍵態(tài)占據(jù)率的降低，氫原子在Os上的吸附增強(qiáng)，直到反鍵態(tài)變空；由于在費(fèi)米能級(jí)附近Os-H鍵態(tài)的占有率降低，氧化態(tài)的進(jìn)一步增加減弱了氫的吸附。本工作揭示了氧化狀態(tài)在調(diào)控催化劑活性中的重要作用，這為合理設(shè)計(jì)SAC以提高催化活性提供了重要指導(dǎo)。

Volcano-type Relationship between Oxidation States and Catalytic Activity of Single-atom Catalysts towards Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33589-y

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