采用聚合物固態(tài)電解質(zhì)復(fù)合填料的傳統(tǒng)策略受到有機-無機界面連續(xù)性的極大限制。

上海電力大學(xué)徐群杰、閔宇霖等報告了一種具有多個有機-無機界面的新型復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)設(shè)計。

圖1. PEO/LiTFSI/3DMoO3電解質(zhì)的形貌表征

具體而言，該復(fù)合膜是由聚氧化乙烯（PEO）基電解質(zhì)膜和三氧化二鉬（MoO₃）無機膜交替疊加得到的，然后將多層膜卷成圓柱體，進一步通過將圓柱體切成盤狀，得到具有多個連續(xù)有機-無機界面的復(fù)合電解質(zhì)。

研究顯示，在整個聚合物復(fù)合電解質(zhì)（PCE）中，形成了垂直于電極方向的介觀尺度的多個界面。與通過簡單混合方法制備的PEO/LiTFSI/MoO₃(PLM)相比，定向界面的存在大大增加了電解質(zhì)的離子導(dǎo)電性、離子遷移率和高壓電阻。在取向的有機-無機界面上，Li⁺濃度增強，PEO的結(jié)晶度降低，導(dǎo)致了更高的離子電導(dǎo)率，以及復(fù)合電解質(zhì)中的短離子傳導(dǎo)路徑。

圖2. 復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)的電化學(xué)性能

結(jié)果，新型PCE（PL3DM）的離子傳導(dǎo)率在60℃時高達(dá)1.16×10^-3 S cm^-1。這種優(yōu)秀的離子傳輸能力使采用該電解質(zhì)組裝的”界面電池”獲得了令人滿意的循環(huán)性能。Li|PL3DM|LiFePO₄在2 C下穩(wěn)定地循環(huán)了>2000次。

此外，全固態(tài)鋰電可以快速充放電，并在10 C的高倍率下運行。PL3DM的優(yōu)異性能證明了利用不同的相界面人工形成定向和連續(xù)的離子通道以提高固態(tài)電解質(zhì)的離子傳導(dǎo)能力的可行性。

圖3. 全電池的循環(huán)性能

Directed and Continuous Interfacial Channels for Optimized Ion Transport in Solid-State Electrolytes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206976