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這里，馬里蘭大學(xué)王春生教授、楊崇英以及復(fù)旦大學(xué)王飛等人通過(guò)在WiSE中引入三甲基磷酸酯（TMP），合理控制分子間相互作用和中間相化學(xué)，擴(kuò)展了WiSE的正極電位。TMP不僅通過(guò)TMP和水之間的強(qiáng)相互作用限制了水的活性，而且還通過(guò)操縱Li⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)，促進(jìn)了形成含有磷酸鹽和氟化鋰的增強(qiáng)SEI。因此，可以組裝P/N為1.14的耐水LiMn₂O₄（LMO）||Li₄Ti₅O₁₂（LTO）全電池，實(shí)現(xiàn)1000倍的長(zhǎng)循環(huán)壽命，庫(kù)侖效率>99.9%。

圖文解讀

圖1. 溶劑化結(jié)構(gòu)表征

TMP因?yàn)槟突?、低成本、氧化穩(wěn)定性高、水混溶性的特性被選為共溶劑。為了系統(tǒng)地理解屬性和成分之間的關(guān)系以及分子間的相互作用，作者準(zhǔn)備了一系列LiTFSI-TMP-H₂O混合電解質(zhì)，以不同體積比混合了飽和LiTFSI-TMP電解質(zhì)（6.9 m LiTFSI-TMP）與21 m LiTFSI-H₂O WiSE。

作者利用FTIR光譜分析了9.5 m LiTFSI-TMP-H₂O中的液體結(jié)構(gòu)以及LiTFSI、TMP和水之間的相互作用。圖1a中詳細(xì)的峰值反卷積澄清了TMP、LiTFSI和水之間的強(qiáng)相互作用。對(duì)于純水，分析光譜通常由五個(gè)成分組成，與不同的氫鍵鍵合和長(zhǎng)度有關(guān)。更高的波段的顯著藍(lán)移和一些峰值的消失歸因于固體簇狀水（自由水），解釋了TMP和水之間的相互作用（圖1），表明水分子在TMP和水混合溶劑中的遷移率受限和減少的水分子的活性。

此外，由于TMP和LiTFSI的協(xié)同效應(yīng)，加入LiTFSI進(jìn)一步限制了水的活性（圖1a）。為了進(jìn)一步闡明9.5 m LiTFSI-TMP-H₂O電解質(zhì)的溶劑化結(jié)構(gòu)，作者進(jìn)行了經(jīng)典的分子動(dòng)力學(xué)（cMD）模擬（圖1f）。結(jié)果表明，在每個(gè)Li⁺溶劑化殼層中，溶劑化結(jié)構(gòu)中的水分子從21 m WiSE中的2.36下降到9.5 m LiTFSI-TMP-H₂O電解質(zhì)中的1.02；TFSI_–的含量從21 m WiSE中的1.96增加到9.5 m LiTFSI-TMP-H₂O電解質(zhì)中的2.85。TFSI和TMP的溶劑化結(jié)構(gòu)被認(rèn)為形成一個(gè)包含氟化鋰和磷酸鹽的增強(qiáng)SEI層，可能進(jìn)一步有助于增強(qiáng)電解質(zhì)的氧化還原穩(wěn)定性。

圖2. 增強(qiáng)的SEI特性表征

圖3. 對(duì)LTO電極進(jìn)行深度分析的XPS光譜

圖4. 全電池性能表征

受益于在9.5 m LiTFSI-TMP-H₂O電解液中形成的保護(hù)性鈍化層，作者選擇P/N容量比為1.14來(lái)組裝LMO||LTO全電池，以評(píng)價(jià)其在實(shí)際電池水平上的綜合電化學(xué)性能。正極容量過(guò)剩是為了補(bǔ)償初始SEI形成過(guò)程中的不可逆損失，并最大限度地提高電池水平的比能量。圖4a顯示了1.8 V到2.8 V之間不同循環(huán)的典型充/放電曲線。在2 C時(shí)的初始放電容量約為124mAh/g（根據(jù)負(fù)極的質(zhì)量計(jì)算），電壓平臺(tái)為2.4~2.6 V，對(duì)應(yīng)的初始效率為90%。SEI的形成以及一定程度的水分解導(dǎo)致了這種不可逆的容量損失。經(jīng)過(guò)逐漸鈍化過(guò)程后，可以觀察到穩(wěn)定的循環(huán)（圖4b）。在2 C條件下，200次循環(huán)，庫(kù)侖效率接近100%，庫(kù)侖效率保持72%（圖4b）。

LMO||LTO全電池的倍率性能如圖4d所示，在0.5 C的低倍率下，可以獲得152 mAh/g的放電容量。在5C的高倍率下循環(huán)后，當(dāng)倍率返回時(shí)，容量可以完全恢復(fù)。在5 C下的超長(zhǎng)循環(huán)試驗(yàn)（圖4e）顯示，1000個(gè)循環(huán)的容量衰減率為0.034%。在循環(huán)過(guò)程中，CE水平保持在99.9%以上。值得一提的是，有限的正極鋰源的消耗也會(huì)導(dǎo)致容量衰減和全電池極化的增加。

總結(jié)展望

總之，由于TMP/H₂O基電解質(zhì)中增強(qiáng)的中間相化學(xué)和分子間相互作用，作者成功地實(shí)現(xiàn)了有限容量過(guò)剩的LMO||LTO全電池的穩(wěn)定循環(huán)，這項(xiàng)工作的成功將為開(kāi)發(fā)耐水LIBs提供一種新穎和可持續(xù)的戰(zhàn)略。

文獻(xiàn)鏈接

Li, Q., Yang, C., Zhang, J., Ji, X., Xu, J., He, X., Chen, L., Hou, S., Uddin, J., Addison, D., Sun, D., Wang, C. and Wang, F. (2022), Controlling Intermolecular Interaction and Interphase Chemistry Enabled Sustainable Water-tolerance LiMn2O4||Li4Ti5O12 Batteries. Angew. Chem. Int. Ed.. Accepted Author Manuscript. https://doi.org/10.1002/anie.202214126

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