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?大工/大化所ACS Catal.: 揭示MnOHx/Pt上羥基覆蓋率與CO轉(zhuǎn)化選擇性之間的相互作用

羥基(OH)和氧空位(V_O)已被證明在眾多用于C₁分子催化轉(zhuǎn)化的氧化物催化系統(tǒng)中至關(guān)重要。在PROX反應(yīng)中，研究人員提出了表面OH可以與CO反應(yīng)形成中間物質(zhì)，其分解成具有較低能壘的CO₂。這些反應(yīng)中的關(guān)鍵步驟是表面OH如何與CO反應(yīng)，這與OH的類型和催化劑表面的覆蓋率有關(guān)。然而，很少研究OH覆蓋率(θ_OH)對CO轉(zhuǎn)化反應(yīng)和H₂產(chǎn)生的影響。

近日，大連理工大學(xué)傅強和中科院大連化物所慕仁濤等在Pt(111)襯底上構(gòu)建了具有不同OH覆蓋率(θ_OH)的亞單層MnOH_x薄膜，并結(jié)合表面科學(xué)實驗和密度泛函理論計算揭示了其對超高真空(UHV)和一氧化碳中催化產(chǎn)H₂反應(yīng)途徑的影響。

研究人員利用XPS和STM研究了D₂對Mn₃O₄/Pt(111)在室溫下的羥基化過程，得到了OH覆蓋率為94%的MnOH_x薄膜。結(jié)合表面科學(xué)實驗和DFT計算，詳細闡述了UHV和CO氣氛下表面OH的變化。

結(jié)果表明，在UHV下退火時OH主要以H₂O的形式解吸；在CO氣氛下，結(jié)果表明反應(yīng)類型受表面θ_OH和V_O密度的調(diào)節(jié)，并在CO氣氛下其可分為三個階段，隨著θ_OH減?。?.CO+2OH→CO₂+ H₂O(85%≤θ_OH≤94%)；2.CO+2OH→CO₂+H₂+O_L(O_L，晶格O；50%≤θ_OH≤85%)；3.2CO +2OH→2CO₂+H₂(26% ≤θ_OH≤50%)。

此外，隨著θ_OH降低和V_O增加，MnOHx/Pt(111)上的H結(jié)合減弱，而OH結(jié)合增強，這有利于生成H₂而不是H₂O?？偟膩碚f，這些結(jié)果有利于人們理解H或OH參與的CO轉(zhuǎn)化反應(yīng)的機制，而且也為設(shè)計和制備通過調(diào)整OH和V_O密度來調(diào)節(jié)反應(yīng)選擇性的催化劑提供了指導(dǎo)。

The Interplay between Hydroxyl Coverage and Reaction Selectivity of CO Conversion over the MnOH_x/Pt Catalyst. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c03337

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