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?牛津大學JACS：由CO2衍生的嵌段聚合物電解質(zhì)優(yōu)于PEO

設計具有電化學、機械和化學特性特定組合的聚合物可以幫助克服下一代儲能設備的實用全固態(tài)電池的挑戰(zhàn)。在包含活性正極材料、無機固態(tài)電解質(zhì)和碳的復合正極中，電池壽命受到充放電時發(fā)生的活性粒子體積變化的限制。為克服這個問題，需要施加不切實際的高壓來維持界面接觸。

牛津大學Georgina L Gregory、Mauro Pasta、Peter G Bruce 、Charlotte K Williams等設計了一種結(jié)合了離子電導率、電化學穩(wěn)定性和合適彈性體機械性能（包括粘附性）的嵌段聚合物。

圖1. 材料制備及表征

這項工作的策略是針對定義明確的ABA型三嵌段聚合物，包括聚碳酸酯(PC)和聚環(huán)氧乙烷(PEO)嵌段。其中，PEO被選為“B”中段，因為它可能是迄今為止最成功的離子導電聚合物，因為它具有無與倫比的溶劑化各種鋰鹽的能力。通過與鋰離子絡合和氧原子之間跳躍的離子傳輸是得益于其高鏈柔韌性和低玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（Tg～-64 °C）。

在這里，作者設計了具有外部A嵌段的嵌段聚合物，它是通過CO₂與4-乙烯基環(huán)己烯氧化物(vCHO)的交替開環(huán)共聚(ROCOP)制備的剛性聚碳酸酯(Tg～100°C)。除了為優(yōu)化機械性能提供網(wǎng)絡站點外，這些片段還應最大限度地提高導電性和無機材料的兼容性，因為它們是含氧的和極性的。從可持續(xù)原材料的角度來看，直接加入CO₂作為原材料也可能是可取的。

此外，使用控制良好的ROCOP化學可以很好地控制組成、摩爾質(zhì)量和鏈端基團，以調(diào)節(jié)離子傳輸性能。每個A嵌段重復單元上的乙烯基取代基也允許安裝化學官能團定制界面粘附力，因此，將膦酸官能團安裝在聚碳酸酯中以提高粘結(jié)性能。

圖2. 不同嵌段聚合物的物化性能

結(jié)果，所得材料表現(xiàn)出10^-4 S cm^-1的環(huán)境離子電導率、t_Li+為0.3-0.62的鋰離子傳輸、>4 V vs Li⁺/Li的氧化穩(wěn)定性以及G’為0.1-67 MPa的彈性體或塑性體特性。當所得最好的嵌段聚合物用于具有LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂活性材料和Li6PS5Cl固態(tài)電解質(zhì)的復合正極時，與不含該聚合物或采用商業(yè)聚電解質(zhì)的同等電池相比，所得固態(tài)電池的容量保持率更高。

圖3. 固態(tài)電池性能

Buffering Volume Change in Solid-State Battery Composite Cathodes with CO2-Derived Block Polycarbonate Ethers. Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c06138

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