近年來，原子尺度界面工程由于其豐富的活性位點(diǎn)和強(qiáng)電子效應(yīng)，因提高其固有催化活性而受到廣泛關(guān)注。然而，由于涉及繁瑣的合成過程和熱力學(xué)不穩(wěn)定性，如何實(shí)際調(diào)整界面上的原子填料特性是極其困難的。因此，迫切需要探索一種簡單而有效的策略，方便地調(diào)整三維過渡金屬基固溶體的原子界面，從而獲得一種自支持的高效水電解OER催化劑。在玻璃液體中，可以通過控制化學(xué)成分和冷卻速率，控制其微觀結(jié)構(gòu)從完全非晶到部分非晶復(fù)合材料。這為在金屬玻璃(MG)基體中引入具有可控形貌、晶粒尺寸和體積分?jǐn)?shù)的非相固溶納米晶體提供了可能性。此外，MG基質(zhì)作為一種自支撐底物，由于其獨(dú)特的非晶態(tài)活性位點(diǎn)，也被證明有利于電催化，從而進(jìn)一步促進(jìn)OER活性。

為了證明這一概念，北京科技大學(xué)呂昭平、劉雄軍和香港理工大學(xué)陳鏡昌等通過調(diào)整化學(xué)成分和冷卻速度，在Fe-Ni-B金屬玻璃(MG)基體中原位形成高多面FeNi₃納米晶體，從而產(chǎn)生有序/無序界面。受益于鋸齒狀界面處的催化活性和穩(wěn)定的原子臺(tái)階，得到的獨(dú)立式FeNi₃納米晶體/MG復(fù)合材料在10 mA cm^-2電流密度下的OER過電位僅為214 mV，Tafel斜率為32.4 mV dec^-1；并且該催化劑在堿性介質(zhì)中具有良好的穩(wěn)定性，優(yōu)于大多數(shù)最先進(jìn)的催化劑。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，MGs中動(dòng)力學(xué)阻礙效應(yīng)產(chǎn)生的階梯界面可以優(yōu)化具有低配位性質(zhì)的局部電子結(jié)構(gòu)，有效地加速了活性中間體的形成，降低了OER速率決定步驟的能壘。更重要的是，在液體玻璃中創(chuàng)建這種催化活性階梯式界面可以應(yīng)用于其他合金體系，如Fe-Ni-(C，P)和Fe-Co-(C，P，B)，這為開發(fā)高性能過渡金屬基電催化劑提供了一個(gè)新的和通用的策略。

Boosting Oxygen-evolving Activity via Atom-stepped Interfaces Architected with Kinetic Frustration. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202206890