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化石燃料的燃燒產(chǎn)生廢氣中NOx化合物對(duì)人們具有危害作用。目前的技術(shù)主要是在鐵或銅和分子篩催化劑下用NH₃選擇性還原NOx。常用的催化劑是菱沸石分子篩Cu-SSZ-13。目前為止，該催化反應(yīng)的活性位和反應(yīng)機(jī)理并不完全清晰。

本文利用核磁和紅外光譜研究反應(yīng)中間體在Cu-SSZ-13證明了反應(yīng)中有NO⁺?Cu⁺和NH₃?Cu⁺?NO⁺中間體的形成。

DFT計(jì)算了不同[Cu(NH₃)_n]²⁺ 絡(luò)合物的幾何結(jié)構(gòu)和能量。計(jì)算了NH₃還原Cu²⁺到Cu⁺的結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性。

實(shí)驗(yàn)采用EPR和NMR研究了不用條件下Cu-SSZ-13催化劑上的Cu²⁺和 Cu⁺ 物種。

研究發(fā)現(xiàn)，Cu²⁺ 和 Cu⁺ 在反應(yīng)條件下，在催化劑表面共存。氨促進(jìn)了Cu向空位中遷移，Cu²⁺ 還原為 Cu⁺，這在選擇性催化還原反應(yīng)中具有重要作用。

Ammonia-Containing Species Formed in Cu-Chabazite As Per In Situ EPR, Solid-State NMR, and DFT Calculations，J. Phys. Chem. Lett. 2015, 6, 1011?1017

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Teresa Blasco課題組：原位EPR、固體NMR和DFT計(jì)算，研究銅基菱沸石分子篩上氨物種的形成！