二維(2D)金屬-有機骨架納米片(metal-organic framework nanosheets, MONs)或膜是一類周期性的結(jié)晶聚合物材料,由于其模塊化結(jié)構(gòu)、高表面積和高縱橫比,它們可能顯示出前所未有的物理化學(xué)性質(zhì)。然而,從多種組分和兩種不同類型的聚合反應(yīng)制備2D MONs仍然具有挑戰(zhàn)性,而且很少研究。
基于此,暨南大學(xué)李丹教授和寧國宏教授(共同通訊作者)等人報道了一種通過界面聚合合成MOF薄膜的策略,該策略涉及三種活性單體在一個受限界面中同時發(fā)生縮聚和多配位。
MOF薄膜定義明確的層狀結(jié)構(gòu)允許可行且可擴展的剝離,以生產(chǎn)具有高達2000: 1的高縱橫比和超薄厚度(~1.7 nm)的自撐式2D MONs。通過具有近原子精度的高分辨率TEM圖像揭示了2D MONs中孔結(jié)構(gòu),其中MONs的酰亞胺鍵在3-12的pH值范圍內(nèi)提供了優(yōu)異的熱(高達530 °C)和良好的化學(xué)穩(wěn)定性。
更重要的是,MONs在炔烴的硼氫化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和優(yōu)異的可重復(fù)使用性,其中周轉(zhuǎn)頻率(TOF)達到了41734 h-1,比已報道的均相和非均相催化劑的性能高2-4個數(shù)量級。
Ultrathin Metal-Organic Framework Nanosheets Exhibiting Exceptional Catalytic Activity. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c06312.
https://doi.org/10.1021/jacs.2c06312.
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