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將水系電化學(xué)CO₂還原為有價(jià)值的產(chǎn)品被視為實(shí)現(xiàn)碳中和的最有希望的候選方法之一，但仍然存在選擇性差和電流密度較低的問題。其中，高效的CO₂還原很大程度上依賴于結(jié)構(gòu)良好的電極來實(shí)現(xiàn)CO₂、電解質(zhì)和活性位點(diǎn)的高效、穩(wěn)定的三相接觸。

基于此，南京理工大學(xué)李強(qiáng)教授和馮浩講師（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種三相界面工程方法，該方法結(jié)合了分層多孔形態(tài)設(shè)計(jì)和表面改性，實(shí)現(xiàn)了CO₂向甲酸鹽的高效選擇性轉(zhuǎn)化。

具體而言，首先將鉍納米片陣列（Bi NSA）沉積在多孔銅泡沫（Bi NSA@CF）上，然后在Bi NSA表面修飾具有氟烷基鏈官能團(tuán)的親氧網(wǎng)絡(luò)。泡沫銅形成的宏觀孔隙提供了縱橫交錯(cuò)的微通道，有利于電解質(zhì)傳輸。由納米片陣列衍生的大量微小空隙，使得固體活性位點(diǎn)得以更多地暴露。親氧網(wǎng)絡(luò)能夠有效轉(zhuǎn)移和吸附CO₂，從而成功構(gòu)建了具有高效三相接觸的電極。密度泛函理論（DFt）計(jì)算表明，引入的官能團(tuán)為甲酸鹽形成過程中關(guān)鍵中間體*OCHO的生成提供了更好的熱力學(xué)優(yōu)勢。

此外，好氧網(wǎng)絡(luò)還固有地包括Bi-O-Si和Si-O-Si連接，從而穩(wěn)定了三相界面。通過利用這種方法，在較寬的電位窗口內(nèi)實(shí)現(xiàn)了選擇性甲酸鹽生產(chǎn)（選擇性高于90%），并且在甲酸鹽選擇性為98%時(shí)實(shí)現(xiàn)了高于90 mA cm^-2的局部電流密度。這種性能在型電池中是顯著的，同時(shí)在約25 h的長期運(yùn)行過程中，該電極在電流密度和甲酸鹽選擇性方面均保持了優(yōu)異的穩(wěn)定性。

Triple-Phase Interface Engineered Hierarchical Porous Electrode for CO₂ Electroreduction to Formate. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202204472.

https://doi.org/10.1002/advs.202204472.

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?南理Adv. Sci.：分層多孔電極助力CO2電還原為甲酸鹽

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