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上交ACS Nano: Pt合金和Pt單原子的協(xié)同混合，實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定催化ORR

Pt單原子材料具有理想的原子經(jīng)濟(jì)性，但在其在催化氧還原反應(yīng)(ORR)中活性有限以及產(chǎn)生H₂O₂副反應(yīng)。此外，鉑合金的本征活性較高，但穩(wěn)定性較弱，提高Pt金屬/合金的耐久性和活性仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

基于此，上海交通大學(xué)劉慶雷和宋鈁等提出了一種雜交策略來將單原子Pt和Pt合金(包括Pt)納米粒子雜化，優(yōu)化了Pt₃M@Pt-SAC核殼電催化劑的界面電子結(jié)構(gòu)，從而顯著提高ORR催化活性、選擇性和耐久性。

海藻酸鈉具有嵌段生物聚合物性質(zhì)，能夠以所謂的“蛋盒”方式進(jìn)行陽(yáng)離子交聯(lián)。因此，研究人員使用海藻酸鈉作為交聯(lián)劑和碳前體，通過自組裝方法合成了Pt_xM@Pt-SAC雜化物。所制備的催化劑具有卓越的內(nèi)在活性和耐久性，其在0.9 V_RHE時(shí)的質(zhì)量活性和比活性分別為1.4 A mg_Pt^-1和3.5 mA cm^-2；經(jīng)過50000次循環(huán)后的電位衰減可忽略不計(jì)，使得Pt₃M@Pt-SAC成為最好的ORR電催化劑之一。

Pt_xM@Pt-SAC優(yōu)異的催化性能，包括更高的半波電位和更低的塔菲爾斜率，表明Pt_xM合金和Pt-SAC之間有很強(qiáng)的協(xié)同作用。

原位拉曼分析和理論計(jì)算表明，Pt₃Co合金改變了相鄰單原子Pt的電子結(jié)構(gòu)，以促進(jìn)*OOH的吸附以實(shí)現(xiàn)快速動(dòng)力學(xué)。優(yōu)異的耐久性歸因于Pt-SAC的屏蔽效應(yīng)，可減輕Pt_xM合金的溶解?？偟膩碚f，該項(xiàng)工作所提出的雜交策略解決了單原子Pt的活性和選擇性差以及Pt和Pt合金穩(wěn)定性差的問題，這為設(shè)計(jì)和大規(guī)模合成高活性和耐用的Pt基催化劑提供了指導(dǎo)。

Synergistic Hybrid Electrocatalysts of Platinum Alloy and Single-Atom Platinum for an Efficient and Durable Oxygen Reduction Reaction. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c04077

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