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Nature子刊：鈣鈦礦B位點(diǎn)補(bǔ)充策略改善溶出納米粒子穩(wěn)定性

具有外溶納米粒子(P-eNs)的鈣鈦礦在固體氧化物電解池中具有巨大的二氧化碳(CO₂)還原潛力。盡管最近在促進(jìn)B位陽(yáng)離子脫溶以增強(qiáng)催化活性方面取得了成就，但P-eN在高電壓下的不令人滿意的穩(wěn)定性極大地阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用，并且該問(wèn)題尚未闡明。

在這項(xiàng)研究中，艾伯塔大學(xué)埃德蒙頓分校、深圳大學(xué)駱靜利等人揭示了鈣鈦礦支架中B位空位的形成是導(dǎo)致P-eNs降解的主要因素。然后，我們通過(guò)使用外國(guó)鐵源微調(diào)還原的Sr₂Fe_1.3Ni_0.2Mo_0.5O_6-δ的B位補(bǔ)充來(lái)解決這個(gè)問(wèn)題，從而實(shí)現(xiàn)了堅(jiān)固的鈣鈦礦支架和延長(zhǎng)的穩(wěn)定性能。此外，還提出了從鈣鈦礦結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性角度的降解機(jī)制，以了解性能下降的根源。B位補(bǔ)充賦予P-eNs成為二氧化碳減排的有吸引力的電催化劑的能力，更廣泛地說(shuō)，用于其他能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換系統(tǒng)。

為了在脫溶過(guò)程中重新占據(jù)減少的SFNM支架的B位空位，應(yīng)選擇適當(dāng)?shù)奶畛鋭﹣?lái)啟動(dòng)TIE過(guò)程。為此，通過(guò)DFT模擬計(jì)算了SFNM B位Ni、Fe和Mo的共偏析能，分別為-2.26?eV、-1.46?eV和-1.06?eV（圖1a）。這表明Fe比Mo更有利地溶解，但不如Ni有利?？紤]到TIE是由客體離子和主體離子之間的共分離差異驅(qū)動(dòng)的，客體Fe?主體Ni (-0.79?eV)和客體Fe?主體Fe (0?eV)的交換在熱力學(xué)上比客體更有利當(dāng)在SFNM基底表面引入外部Fe離子時(shí)，F(xiàn)e?主體Mo（0.40?eV）（圖 1b），表明將客體Fe重新填充到B位空位和Fe-Ni合金外溶的可行性。在 DFT 計(jì)算的指導(dǎo)下，在圖1c中概括了兩種不同的排除路徑以進(jìn)行示意圖說(shuō)明。路線i描繪了在客體Fe-SFNM復(fù)合物上引發(fā)的TIE輔助脫溶，而傳統(tǒng)對(duì)應(yīng)物顯示為路線ii。在TIE輔助方法中，外來(lái)Fe離子最初通過(guò)冷凍干燥沉積在鈣鈦礦表面（補(bǔ)充圖 1），然后將結(jié)合到剩余的B位空位中，伴隨著主體 Ni和還原后的Fe（方程式 4）。

Bo-Wen Zhang, Meng-Nan Zhu, Min-Rui Gao, Xiuan Xi, Nanqi Duan, Zhou Chen, Ren-Fei Feng, Hongbo Zeng & Jing-Li Luo. Boosting the stability of perovskites with exsolved nanoparticles by B-site supplement mechanism. Nature Communications 2022

https://www.nature.com/articles/s41467-022-32393-y

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