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?王召ACS Catalysis：選擇性金屬缺陷制備策略，增強NiCo2O4尖晶石電化學析氧反應(yīng)活性

缺陷工程是解決金屬氧化物作為電催化劑固有的低電導率和有限數(shù)量的反應(yīng)位點的有前景的方法。高形成能使得在金屬氧化物中可控地產(chǎn)生金屬缺陷變得具有挑戰(zhàn)性。

天津大學王召等在這項研究中，通過調(diào)整M-O鍵長和干擾晶體表面的電離，在尖晶石NiCo₂O₄上優(yōu)先產(chǎn)生大量的Co缺陷。理論計算和實驗證明，Al摻雜拉長了Co-O鍵，促進了等離子體處理下Co的電離。此外，通過加入NaOH選擇性地帶走晶格中的Co離子，與表面電離的金屬離子結(jié)合，促進了鈷缺陷的形成。Co缺陷引起電子離域，有效提高了催化劑的載流子濃度和本征電導率，從而提高了NiCo₂O₄的本征OER催化活性。

結(jié)果表明，NiCo₂O₄表面的Co缺陷顯著提高了OER的電催化活性。為了對增強的催化活性有一個基本的了解，我們通過密度泛函理論(DFT)計算系統(tǒng)地探索了NiCoAlO和NiCoAlO-P上的析氧過程。計算態(tài)密度以研究引入Co缺陷后電子特性的變化。如圖 5d所示，與NiCoAlO-P相比，NiCoAlO-P的DOS表現(xiàn)出更大的載流子濃度和更高的本征電導率，這歸因于費米能級附近的更多電子態(tài)，這歸因于強金屬 3d 軌道和 O 2p軌道雜化在NiCo₂O₄表面引入Co缺陷后。Co缺陷引入后金屬原子附近的電子離域，這可以通過電荷密度差異分布的結(jié)果來證明（圖S21）。

這種現(xiàn)象促進了更多的承運人參與運輸。計算沿Z軸的靜電勢曲線以進一步說明由Co空位引起的電子離域?qū)Υ呋瘎┗钚缘挠绊?。如圖 S22 和 S23 所示，在引入Co缺陷后，催化劑的功函數(shù)從6.39下降到6.22 eV。NiCoAlO 和 NiCoAlO-P由UPS測試，以實驗表征功函數(shù)的變化。與原始 NiCoAlO 相比，NiCoAlO-P的功函數(shù)從 7.82 eV降低到6.17 eV，這與DFT計算呈現(xiàn)出一致的趨勢（圖 S24）。因此，由于Co空位產(chǎn)生引起的電子離域，電荷轉(zhuǎn)移的激活勢壘較低，這增加了載流子濃度和遷移速度。該條件進一步表現(xiàn)出費米能級附近電子分布的增加和功函數(shù)的降低，從而促進了OER動力學。

理論上，OER包括四個基本反應(yīng)，理論過電位可以從這些基本反應(yīng)的吉布斯自由能得到，與OER活性有很強的相關(guān)性。如圖 5e、f 所示，NiCoAlO和 NiCoAlO-P的速率確定步驟從OH*到O*。然而，NiCoAl需要2.99 eV的更大自由能，這對應(yīng)于1.76 V的理論過電勢。盡管如此，由于 Co缺陷的引入，理論過電勢降低到 0.70 V。因此，NiCoAlO-P 比無缺陷樣品具有更好的 OER 活性?？傊?，我們的計算揭示了一個理論，即Co缺陷的引入增加了催化劑的固有電導率和載流子濃度，從而提高了其OER催化活性。該理論分析與先前的實驗結(jié)果一致。

Jingxuan Zheng, Xiangfeng Peng, Zhao Xu, Junbo Gong, and Zhao Wang. Cationic Defect Engineering in Spinel NiCo2O4 for Enhanced Electrocatalytic Oxygen Evolution. ACS Catal. 2022, 12, 16, 10245–10254

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01825

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