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?大工李新勇AFM: 中間體空隙限制效應(yīng)，助力空心Cu2O@CoMn2O4電化學(xué)NO還原

由于空隙限制效應(yīng)，中空納米反應(yīng)器在催化方面顯示出巨大的潛力。同時(shí)，與選擇性催化還原脫除NO(SCR)相比，電化學(xué)NO還原為NH₃(ENOR)在環(huán)境修復(fù)和儲(chǔ)能方面具有重要意義，但從未有報(bào)道關(guān)于ENOR的具有中空結(jié)構(gòu)的納米催化劑。

基于此，大連理工大學(xué)李新勇課題組制備了各種空心Cu₂O@CoMn₂O₄納米催化劑，以驗(yàn)證ENOR過(guò)程中其對(duì)反應(yīng)中間體的空隙限制效應(yīng)。

理論計(jì)算表明，Cu₂O@CoMn₂O₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)有利于催化ENOR，其中Cu位點(diǎn)有利于*NOH中間體的形成。此外，原位漫反射傅里葉變換紅外光譜(DRIFTS)揭示了NO的吸附-解吸量與催化活性之間的線性關(guān)系，并且結(jié)合有限元法(FEM)證實(shí)了Cu₂O@CoMn₂O₄4納米催化劑對(duì)反應(yīng)中間體的孔隙限制效應(yīng)。

因此，最佳的Cu₂O@CoMn₂O₄納米反應(yīng)器具有顯著的ENOR活性和選擇性，在-0.8 V_RHE時(shí)NH₃產(chǎn)率為94.18 mmol g^-1 h^-1，NO還原為NH₃的法拉第效率(FE)為75.05%，其性能優(yōu)于一些最近報(bào)道的ENOR電催化劑?？偟膩?lái)說(shuō)，這項(xiàng)工作闡明了中空納米反應(yīng)器對(duì)中間體的空隙限制效應(yīng)，也為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)用于綠色NH₃生產(chǎn)的催化劑提供了指導(dǎo)。

Hollow Cu₂O@CoMn₂O₄ Nanoreactors for Electrochemical NO Reduction to NH3: Elucidating the Void-Confinement Effects on Intermediates. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205569

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