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本文報道了一種以葡萄糖(C6H12O6)作為碳(C)源,制備出具有高氧/碳(O/C)原子比的碳量子點催化劑,其O含量為30.4 at%。

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直接電化學(xué)雙-電子氧還原(2eORR)制備過氧化氫(H2O2),為原位綠色生產(chǎn)H2O2提供了一種較好的替代蒽醌氧化技術(shù)的方法。由于有利于H2O2形成途徑的含氧官能團,氧化碳材料已顯示出其優(yōu)異的2eORR活性。然而,由于O含量相當(dāng)?shù)停?lt;15%),O摻雜碳催化劑的2eORR性能受到O誘導(dǎo)的活性位點密度的阻礙。
基于此,香港城市大學(xué)支春義教授(通訊作者)等人報道了一種以葡萄糖(C6H12O6)作為碳(C)源,制備出具有高氧/碳(O/C)原子比的碳量子點(carbon quantum dot, CQD)催化劑,其O含量為30.4 at%。
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實驗測試發(fā)現(xiàn),富氧CQD催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的H2O2生產(chǎn)催化性能,選擇性接近100%,超過了所有報道的O摻雜碳催化劑。此外,CQD催化劑在H2O2的實際生產(chǎn)中表現(xiàn)出巨大的潛力,其產(chǎn)率高達(dá)10.06 mg cm-2?h-1,法拉第效率(FE)為97.7%,并且在10 h內(nèi)具有良好的穩(wěn)定性。
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實驗測試和密度泛函理論(DFT)計算證實,CQD催化劑中醚基(C-O-C)的絕大部分C-O鍵,C-O鍵的碳原子是2eORR最活躍的位點。該工作為設(shè)計用于可持續(xù)電合成H2O2的高效無金屬碳基催化劑提供了一種有效且簡便的策略。
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Ultrahigh Oxygen-doped Carbon Quantum Dots for Highly Efficient H2O2?Production via Two-Electron Electrochemical Oxygen Reduction.?Energy Environ. Sci.,?2022, DOI: 10.1039/D2EE01797K.
https://doi.org/10.1039/D2EE01797K.

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