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Chem. Eng. J.: 調(diào)控MnSxO2-x /MnCo2S4界面活性中心以提高中性電解質(zhì)中OER和鋅-空氣電池性能

調(diào)控異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑中的界面是提高電催化性能的最佳策略，但對(duì)活性中心的精確調(diào)控仍然極具挑戰(zhàn)性。

華南理工大學(xué)唐正華、香港科技大學(xué)Francesco Ciucci等報(bào)道了一種新型MnS_xO_2-x/MnCo₂S₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑的簡(jiǎn)單策略，通過(guò)控制MnS_xO_2-x表面的S/O原子比來(lái)微調(diào)活性中心的密度和結(jié)構(gòu)，使得催化劑具有優(yōu)異的電催化OER性能。

MnS_xO_2-x/MnCo₂S₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形態(tài)結(jié)構(gòu)、晶格、化學(xué)成分和電子態(tài)可以通過(guò)優(yōu)化S/O的化學(xué)計(jì)量比來(lái)調(diào)節(jié)。例如，MnS_0.1O_1.9/MnCo₂S₄(x= 0.1)保持完整的納米棒狀結(jié)構(gòu)，具有高密度的異質(zhì)界面。MnS_0.1O_1.9/MnCo₂S₄在半電池反應(yīng)和ZAB中均顯示出優(yōu)異的OER性能。

特別是在中性條件下進(jìn)行OER反應(yīng)，MnS_0.1O_1.9/MnCo₂S₄具有比IrO₂(492 mV，340 Ω和1.24 mF cm^-2)更低的過(guò)電位(414 mV@ 10 mA cm^-2)、電荷轉(zhuǎn)移電阻(282 Ω)和更高的ECSA (1.99 mF cm^-2)值。另外，MnS_0.1O_1.9/MnCo₂S₄作為中性ZAB的OER 催化劑顯示出2.15 V的低充電電壓并保持卓越的循環(huán)穩(wěn)定性。

DFT計(jì)算表明，與Co-Co或Mn位點(diǎn)相比，Mn-Co位點(diǎn)對(duì)含氧中間體具有合適的親和力。MnCo₂S₄向氧化的CoMnO轉(zhuǎn)化產(chǎn)生拉伸應(yīng)變，使O*中間體不穩(wěn)定，導(dǎo)致O*和OOH*之間的能量差降低，從而降低過(guò)電位。

這項(xiàng)工作提供了一種通過(guò)設(shè)計(jì)異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面的電子結(jié)構(gòu)和應(yīng)變來(lái)提高OER性能的新策略，并為開(kāi)發(fā)高性能和耐用的異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑開(kāi)辟了一條新途徑，用于OER、神經(jīng)電解質(zhì)中的金屬-空氣電池等.

Tailoring the interfacial active Center of MnS_xO_2-x/MnCo₂S₄ heterostructure to boost the performance for oxygen evolution reaction and Zn-air batteries in neutral electrolyte. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.131966

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