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吳明鉑/趙青山Advanced Science:鹽效應(yīng)誘導(dǎo)策略立大功,構(gòu)建Fe-N2P2-Cl位點來有效促進ORR

吳明鉑/趙青山Advanced Science:鹽效應(yīng)誘導(dǎo)策略立大功,構(gòu)建Fe-N2P2-Cl位點來有效促進ORR
鋅-空氣電池由于具有能量密度高、零排放和安全可靠等優(yōu)點而受到廣泛關(guān)注。然而,空氣陰極氧還原反應(yīng)(ORR)活性較低,動力學(xué)緩慢,限制了鋅-空氣電池的大規(guī)模應(yīng)用。雖然以Pt為基礎(chǔ)的電催化劑(例如Pt/C)在ORR表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,但其稀缺和高昂的成本限制了它們的實際應(yīng)用。因此,開發(fā)具有高效氧電催化活性和良好耐久性的非貴金屬催化劑以替代Pt基電催化劑對于推動鋅-空氣電池的發(fā)展具有重要意義。
非貴金屬氮碳(M-N-C)催化劑,尤其是Fe-N-C單原子催化劑,由于具有良好的氧還原活性、最高的原子利用率和可定制的電子結(jié)構(gòu),被認為是最有前途的替代催化劑之一。但是,該材料的載體微觀結(jié)構(gòu)與金屬中心配位環(huán)境的協(xié)同設(shè)計仍是一個挑戰(zhàn)。
吳明鉑/趙青山Advanced Science:鹽效應(yīng)誘導(dǎo)策略立大功,構(gòu)建Fe-N2P2-Cl位點來有效促進ORR
吳明鉑/趙青山Advanced Science:鹽效應(yīng)誘導(dǎo)策略立大功,構(gòu)建Fe-N2P2-Cl位點來有效促進ORR
近日,中國石油大學(xué)(華東)吳明鉑趙青山等提出了一種鹽效應(yīng)誘導(dǎo)策略,通過在相互連接的多孔碳納米片上設(shè)計N和P配位的原子分散的Fe原子和軸外的Cl原子,獲得了用于氧還原(ORR)和鋅-空氣電池的優(yōu)異的單原子鐵催化劑(Fe-NP-Cl-C)。
具體而言,NaCl的存在引起明顯的鹽效應(yīng),促進植酸(PA)的電離平衡,增強其與Fe離子的螯合作用,進而與鄰苯二胺(OPD)組裝。隨后經(jīng)過碳化和酸蝕處理后得到Fe-NP-Cl-C。這種多層次的多孔納米片結(jié)構(gòu)可以提供快速的物質(zhì)/電子轉(zhuǎn)移通道,并促進活性位點的暴露。更重要的是,F(xiàn)e-N2P2-Cl活性位點的存在顯著降低了ORR反應(yīng)的能壘,促進了反應(yīng)動力學(xué)。
吳明鉑/趙青山Advanced Science:鹽效應(yīng)誘導(dǎo)策略立大功,構(gòu)建Fe-N2P2-Cl位點來有效促進ORR
吳明鉑/趙青山Advanced Science:鹽效應(yīng)誘導(dǎo)策略立大功,構(gòu)建Fe-N2P2-Cl位點來有效促進ORR
因此,F(xiàn)e-NP-Cl-C催化劑具有良好的ORR性能,半波電位(E1/2)為0.92 V,且在經(jīng)過3000個循環(huán)后E1/2僅發(fā)生輕微移動。還有就是,基于Fe-NP-Cl-C組裝的鋅-空氣電池具有極高的峰值功率密度(260 mW cm-2)和812 mAh g-1的大比容量,優(yōu)于商業(yè)Pt/C和大多數(shù)報道的同類型催化劑。此外,在175小時的長期循環(huán)試驗中,與Pt/C和Fe-NP-C催化劑相比,F(xiàn)e-NP-Cl-C基電池顯示出增強的充電和放電電位。
綜上,該項研究強調(diào)了鹽效應(yīng)對單原子催化劑結(jié)構(gòu)修飾和配位環(huán)境的重要性,為高效氧電催化和能量轉(zhuǎn)換器件的單原子催化劑的結(jié)構(gòu)優(yōu)化和配位工程提供了指導(dǎo)。
Salt effect engineering Single Fe-N2P2-Cl sites on interlinked porous carbon nanosheets for superior oxygen reduction reaction and zn-air batteries. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202306599

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